The Korean Society of Pesticide Science
[ ORIGINAL ARTICLES ]
The Korean Journal of Pesticide Science - Vol. 24, No. 1, pp.91-104
ISSN: 1226-6183 (Print) 2287-2051 (Online)
Print publication date 31 Mar 2020
Received 29 Jan 2020 Revised 23 Mar 2020 Accepted 25 Mar 2020
DOI: https://doi.org/10.7585/kjps.2020.24.1.91

광주광역시 농산물도매시장 판매 엽채류에 대한 잔류농약 통계적 분석

류근영* ; 김종필 ; 박덕웅 ; 이다빈 ; 송난주 ; 조배식 ; 서계원 ; 김선희
광주광역시 보건환경연구원
A Statistical Analysis of Pesticide Residues on Leafy Vegetables Selling at Agricultural Wholesale Markets in Gwangju
Keunyoung Ryu* ; Jongpil Kim ; Duckwoong Park ; Davin Lee ; Nanju Song ; Baesik Cho ; Kyewon Seo ; Sunhee Kim
Health and Environment Research Institute of Gwangju Metropolitan city Korea

Correspondence to: *E-mail: zetryu@korea.kr

초록

본 연구는 2016년부터 2018년까지 광주 지역 농산물도매시장에서 판매된 엽채류의 잔류농약을 통계적으로 분석하기 위해 수행되었다. 총 4,483건을 대상으로 잔류농약 분석 결과 잔류농약이 검출이 827건, 부적합(잔류허용기준초과)이 93건이었다. 부적합 빈도가 높은 농산물은 시금치(11건)와 무잎(11건)이었고, 검출 빈도는 부추에서 101건으로 가장 많았다. 잔류농약 모니터링을 위해 수집된 농산물 중 광주에서 생산된 농산물이 1,555건(34.7%)으로 가장 많았고, 그 다음으로 나주가 1,060건(23.6%)으로 두 지역이 전체의 절반(58.3%) 이상을 차지하였다. 가장 빈번하게 검출된 농약은 Azoxystrobin (192건)과 Dimethomorph (124건)이며, 부적합 판정 농약은 Diazinon (13건)과 Chlorpyrifos (12건)였다. 잔류농약 부적합과 검출 발생은 2016년과 2018년에 유의한 양의 상관성을 보였다. 잔류농약 검출 빈도가 높은 시료 중 일부와 기후 요인 일부가 유의한 상관관계(시금치와 기온, p<0.05; 무잎과 습도, p<0.01)를 보였으나, 대부분의 농산물에서 기후 요인과 뚜렷한 상관성을 확인하지 못했다. 가격과 기후 요인과는 유의한 상관관계가 확인 되었으나 가격과 잔류 농약의 검출 빈도와의 상관관계는 확인되지 않았다. 본 연구에서는 각 요인 마다 서로 다른 상관관계가 확인되어 농산물에서 잔류농약의 부적합이나 검출이 가격이나 기후 요인과 직접적인 관련이 없는 것으로 판단되었다.

Abstract

This study was conducted to statistically analyze residual pesticides in the leafy vegetables which were sold at the wholesale markets in Gwangju from 2016 to 2018. As the analysis results of pesticide residues in total 4,483 samples, residual pesticides were detected from 827 samples and the detected concentrations in 93 samples exceeded MRLs (spinach 11, radish leaves 11). Residual pesticides were very frequently detected in 101 Chinese chives. The samples of agricultural products collected to practice monitoring of pesticide residues were 1,555 (34.7%) in Gwangju and 1,060 (23.6%) in Naju and they took over the half (58.3%). The frequently detected pesticides are Azoxystrobin (192) and Dimethomorph (124), and the pesticides which exceeded MRLs are Diazinon (13) and Chlorpyrifos (12). The correlation between violation and detection was significant in 2016 and 2018. High detected samples in most of the crops didn’t have a significant correlation with climate factors except for some crops (spinach and temperature, p<0.05; radish leaves and humidity, p<0.01). In addition, the correlation between price and climate factors could be confirmed, but no significant difference in whether the price increase factor affected the increase in pesticide treatment. In this study, it had different correlations in each factor, so it was difficult to think that violation or detection of residual pesticide in agricultural products had a direct relation to the price or climate.

Keywords:

Climate, Leafy vegetables, MRLs, Pesticide residues, Statistical analysis

키워드:

기후, 엽채류, 잔류허용기준, 잔류농약, 통계분석

서 론

현대의 농업산업에서 농약은 농업 생산성의 양적 증대 면에서 농민과 소비자에게 모두 필수적인 농자재가 되었다. 사회가 성숙되어 가면서 소비자들은 건강에 대한 욕구가 높아지고 있어 먹거리에 대한 안전이 농산물 소비의 중요한 선택기준으로 작용하고 있다. 그러나 산업화를 거치면서 인구의 대부분이 도시에 편중됨에 따라 농산물을 구매하고자 하는 소비자는 증가하지만, 반대로 생산자는 감소하고 있다. 이러한 이유로 농업에 종사하는 인력은 소규모화 되고 반대로 관리하는 규모는 커져가고 있다. 또한 수익을 내기 위한 밀식을 하게 되어 영양분이 부족한 농산물들이 병충해에도 약해 이들의 관리를 위해서는 농약의 사용이 필수불가결하게 되었다(Lee et al., 2009; Wang et al., 2013; Kim et al., 2014).

2018년 우리나라 전체 채소류 생산량은 9,186 KMT(Kilo Metric Ton) 이었다(MAFRA, 2019a). 우리나라는 채소류의 섭취 비율이 많은 국가로 OECD 조사(2014년)에 의하면 매일 채소류를 100% 가량 섭취하고 있어 조사대상국 29개국 중 가장 많이 섭취하는 나라이다(OECD, 2019). 특히 채소류 중 엽채류 생산량이 3,025 KMT로 32.9%를 차지하는데 이는 전통적으로 김치 위주의 식생활과 연관이 있고, 그 중 배추김치의 소비가 74.1% 정도를 차지할 정도로 많은 것에서도 확인할 수 있다(Moon et al., 2019). 우리나라 1인당 채소류 연간 소비량 165.3 kg (2018) 중 단일 품목인 배추가 58.7 kg (35.5%)으로 가장 많이 소비되는 작물이라는 결과로도 확인할 수 있다(MAFRA, 2019b).

광주를 포함한 전라남도 지역은 우리나라 엽채류 생산량 중 약 31.6%인 955 KMT를 생산하는 주요 생산지이다(MAFRA, 2019a). 광주 지역 도매시장인 서부농수산물도매시장과 각화농산물도매시장에서 거래된 엽채류(95 KMT) 중 65.8% (59.9 KMT)가 인근지역에서 생산된 것으로 확인되어 지리적 접근성이 거래량과 큰 관련이 있는 것으로 보인다. 단일지역 기준으로는 광주가 29.4 KMT (32.3%)로 가장 많았고, 다음이 나주로 11.6 KMT (12.7%)였다(Gwangju Metropolitan City, 2019).

채소류의 농약 잔류허용기준(MRLs: Maximum residue limits) 초과(이후 부적합 발생으로 지칭) 경향은 여러 연구자료에서 엽채류의 발생 빈도가 높은 것으로 나타났다(Yang et al., 2017; Park et al., 2019). 이는 잎이 넓은 생물학적 특성에 때문에 표면에 살포된 농약이 보다 용이하게 부착되어 잔류하기 때문인 것으로 보고있다(Chio et al., 2004). 뿐만 아니라 일부 소규모 농가의 농약사용에 대한 전반적인 이해 부족(Chio et al., 2004)이나 시설작물의 경우 농약 살포 후 관개시설 미 설치 또는 미 사용으로 인한 자연적으로 제거될 수 있는 환경여건이 조성되지 않는 경우로 판단된다. 특히 소면적 재배작물의 경우 잔류허용기준을 유사작물군으로 분류하고 각 군중에서 최소의 기준을 적용하고 있어 다른 작물에 사용한 농약의 관행적 사용으로 유통과정 중 잔류허용기준을 초과하는 경우가 많이 발생한다(Kim, 2017).

일반적으로 식물의 성장은 환경에 많은 영향을 받는다(KREI, 2018). 특히 기후환경은 병충해의 번식과 밀접한 관련이 있어 기후환경의 급격한 변화는 농약 사용의 빈도를 높이는 중요한 요인중의 하나이다. 또한 기후환경은 농산물의 유통가격과 큰 연관이 있는데, 갑작스런 기후환경의 변화는 식물의 생물학적인 성장 저해 요인의 발생이나 물리적인 손상을 야기시켜 농산물의 수급에 큰 영향을 미치기 때문이다(Kwon et al., 2015; KREI, 2018). 이를 고려했을 때 여러 인자들이 작용할 경우 농작물의 성장이 불리한 환경에서의 안전한 성장이나 시장에서의 공급 부족 시 발생하는 가격상승시기를 노려 작물을 빨리 성장시키기 위한 농약의 안전사용기준을 준수하지 않을 가능성도 배재할 수가 없다.

기후는 토양 및 생물환경에 영향을 미치고 농업에서 지리적 환경은 이동성이 없는 농작물에 영향을 주기 때문에 농업과 기후는 많은 관련이 있으며, 기후변화에 따른 병해충 발생 요인이 증가하고 있다(IPET, 2011). 또한 여름철 고온, 집중호우, 태풍, 장마 그리고 겨울철 한파 등과 같은 잦은 기상변화가 발생하여 주요 농산물의 가격 변동이 발생이 빈번해지고 있어 기후와 가격의 연관성이 커지고 있다(Lee et al., 2012; KREI, 2018). 결국 기후변화는 농작물의 성장에 생물학적인 영향을 끼치고 이는 농약의 사용을 증가시키는 요인이 되고, 기후변화 또한 농작물의 가격상승의 요인이 되고있어 농약 사용에 따른 농산물의 잔류농약 검출 또는 부적합 발생과 관련이 있을 것으로 생각된다.

농약 사용량의 증가는 농산물에 잔류 되는 농약의 증가를 야기시키고 결과적으로 부적합 이나 검출 발생과 관련이 있을 것이라고 가정하게 된다. 그러나 아직까지는 기후 요인과의 연관성에 대한 농산물의 잔류농약 부적합이나 검출 발생과 관련된 연구자료가 없다. 따라서 본연구에서는 광주지역 도매시장에서 판매되고 있는 엽채류의 실태를 파악하고, 이들 중 일부가 기후(기온, 습도, 강수량), 판매가격 등의 요인에 따른 잔류농약 허용기준 초과 또는 검출 발생에 연관성 여부를 확인하고자 조사분석 하였다.


재료 및 방법

재료

2016년부터 2018년까지 광주광역시내 농산물도매시장에 반입된 농산물 중 엽채류 4,483건을 수거하여 조사하였다(Table 1).

The list of samples collected in agricultural wholesale market from 2016 to 2018

분석대상 농약

분석대상 잔류농약은 식품공전의 다종농약다성분 분석법(제2법)으로 분석이 가능한 농약 중 120종의 농약을 선정하여 검사하였다(Table 2).

List of selected pesticides (120 pesticides)

농약 표준품 및 시약

농약 표준품은 Dr. Ehrenstorfer GmbH (Germany)와 Wako (Japan) 그리고 AccuStandard (USA) 제품을 사용하였고, 잔류농약 추출을 위해 사용한 용매와 시약은 acetonitrile, acetone, n-hexane, dichloromethane 그리고 sodium chloride로 Merk (Germany) 제품을 사용하였다. 기기분석을 위해 기체크로마토그래프 분석에는 florisil catridge (Strata, 500 mg/6 mL, phenomenex, USA), 액체크로마토그래프 분석에는 aminopropyl cartridge (Strata, 1 g/6 mL, phenomenex, USA)를 시료정제에 사용하였다.

시료의 추출 및 정제

시료의 추출은 식품공전 시험법 중 다종농약다성분 분석법(제2법)의 아세토니트릴 추출법으로 하였다. 식품공전의 검체 처리기준에 맞게 전처리 한 시료 50 g을 정밀히 취한 후 acetonitrile 100 mL을 넣고 혼합추출분쇄기(SMT PROCESS Homogenizer, JAPAN)를 이용하여 3분간 균질화하였다. 이를 여과지와 부흐너깔때기로 감압 여과하고 여액을 NaCl 10~15 g이 들어있는 용기에 넣고 5분간 심하게 흔들어 층이 완전히 분리될 때까지 정치한 후, 상등액 10 mL를 취하여 40oC 이하의 수욕상에서 감압 농축하였다. 추출물의 정제는 최종적으로 기체크로마토그래프 분석 대상의 농약 시료는 acetone 2 mL, 액체크로마토그래프 분석 대상의 농약 시료는 70% acetonitrile 2 mL에 용해하여 시험용액으로 하였다.

분석기기

기체크로마토그래프 측정 항목은 GC-MSD (Agilent 5977, USA)로 정성분석을 하였으며, 정량분석은 GC-ECD (Agilent 7890, UAS)와 GC-NPD (Agilent 7890, UAS)로 하였다. 액체크로마토그래프 측정 항목은 LC-MS/MS (Thermo TSQ, USA)를 사용하였다. 기기분석 조건은 Table 3, 4와 같다.

Analytical condition for pesticides with GC (ECD, NPD, MSD)

LS-MS/MS conditions for analysis of pesticide residues

분석법 검증

회수율은 잔류농약이 검출되지 않은 상추에 시료의 함량기준 1.0 mg kg−1이 되도록 농약 인증표준물질을 첨가한 뒤 3회 반복 시험하여 측정하였다. 검출한계(limit of detection, LOD)와 정량한계(limit of quantification, LOQ)는 ICH(International Conference on Harmonization)에서 제시하는 회귀직선을 통하여 기울기와 잔차의 표준편차로부터 구하였다. 각 농도별 표준용액(5개)을 사용하여 아래의 식으로부터 측정하였다.

LOD = 3.3σ / S
LOQ = 10σ / S
σ = The standard deviation of response
S = The slope of the calibration curve

통계분석

도매시장에 반입된 엽채류의 잔류농약의 경향성을 파악하기 위해 도매시장에서 낙찰된 가격 정보는 농업관측 통계정보시스템(KREI, 2019) 자료를, 기후정보는 기상자료개방포털(KMA, 2019) 자료를 활용하였다. 통계분석은 SPSS Statics (20, SPSS Inc, Chicago, IL, USA)를 이용하여 처리하였다. 각각의 요인들은 관련성을 확인하기 위해 상관성 분석은 Pearson’s correlation coefficient로 유의성 검정을 실시하였다.


결과 및 고찰

회수율, 검출한계 및 정량한계

회수율은 잔류농약이 검출되지 않은 상추에 잔류농약 표준품을 첨가한 뒤 3회 반복 시험하여 측정하였고 전체적으로 79.1-110.8% 사이였고, 상대표준편차(RSD)는 10% 이하였다. 검출한계(limit of detection, LOD)와 정량한계(limit of quantification, LOQ) 측정 결과는 Table 5와 같다.

Validation parameters such as linearity, LOD, LOQ and recoveries of pesticides detected in this study

품목에 따른 부적합 및 검출 발생 현황

광주광역시 소재 도매시장에서 유통되고 있는 엽채류(엽경채류 포함)를 2016년부터 2018년까지 총 4,483건을 수거하여 잔류농약을 검사하였고 검사결과는 Table 6과 같다. 검사대상 시료 중 가장 많은 수(비중%)는 엇갈이배추로 493건(11.0%)을 검사하였으며, 그 다음으로 부추 472건(10.5%), 들깻잎 372건(8.3%), 상추 332건(7.4%), 무잎 307건(6.8%), 시금치 300건(6.7%), 쑥갓 283건(6.3%) 등의 순이었다. 농약의 잔류허용기준을 초과한 시료는 93건이었으며, 농산물 별 부적합 발생 수(각 품종별 부적합률)는 각각 시금치 11건(3.7%), 무잎 11 건(3.6%), 들깻잎 9건(2.4%), 취나물 8건(5.4%), 쑥갓 7건(2.5%) 순이었다. 국내에서 조사된 기간과 지역이 다른 여러 선행연구에서도 시금치, 쑥갓, 취나물, 들깻잎, 무잎 등을 포함한 일부 품목들의 잔류허용기준 초과 빈도가 높은 것으로 보고되고 있다(Kim et al., 2013; Yang et al., 2017; Park et al., 2019). 엽채류에서 많은 잔류농약이 검출되는 이유는 잦은 농약살포(McEwen et al., 1980; Elgueta et al., 2017)와 표면적이 넓은 잎을 가지고 있어 살포된 농약이 부착되어 잔류하기 때문이라고 판단된다(Chio et al., 2004; Alla et al., 2015; Elgueta et al., 2017).

The number of agricultural products detected and violated in leafy vegetables

잔류농약이 검출된 시료는 총 827건으로 검출 수(검출률)는 각각 부추 101건(21.4%), 시금치 93건(31.0%), 들깻잎 93건(25.0%), 무잎 87건(28.3%), 엇갈이배추 85건(17.2%) 그리고 취나물 54건(36.7%)로 확인되었다.

잔류농약에 따른 부적합 및 검출현황

부적합 발생 항목에 대한 내용으로는 3년간 고구마줄기는 1품목에서 부적합이 발생하였으나 항목 기준으로는 Diazinon, Indoxacrab, Lufenuron 등 3항목으로 검출되었다. 고구마줄기에서 부적합이 발생한 세가지 농약성분은 모두 엽채류에 대한 기준이 초과된 것으로 소면적 재배 작물 특성상 다른 작물에 사용한 농약을 관행적으로 사용한 것으로 보인다. 이는 일부 농작물의 잔류농약 부적합 발생 원인 조사를 구명하기 위한 설문조사에서도 주요 원인으로 ‘실질적으로 사용할 수 있는 농약이 적거나 없어서’가 가장 큰 비중을 차지한 결과와 유사하다고 보인다(Kim et al., 2018). 다음으로 고춧잎, 당귀잎, 셀러리, 시금치, 쌈추 등에서는 각각 2항목씩 검출되어 부적합 항목 기준으로 99항목에서 기준을 초과한 것으로 확인되었다(Table 7). 주요 부적합 항목으로는 Diazinon이 13건으로 가장 빈번하게 검출되었고, Chlorpyrifos 12건, Diniconazole 10건, Indoxacarb 7 건, Procymidone 7건 순으로 검출되었다. Diazinon은 열무와 무솎음 등을 포함한 무잎에서 3건, 들깻잎에서는 2건이 검출된 것을 제외하고는 9개 품목에서 기준치를 초과하여 검출되어 사용 빈도가 많은 항목으로 추정된다. Chlorpyrifos도 9개 품목에서 부적합으로 판정되었으며, 시금치에서만 4번의 부적합이 나왔다. Diazinon과 Chlorpyrifos는 Organophosphate계 살충제인 유기인계농약으로 여러 조사 결과에서도 엽채류에서 자주 부적합으로 확인된 잔류농약으로 보고하였고(Kim et al., 2013; Kang et al., 2015; Elgueta et al., 2017; Yang et al., 2017; Park et al., 2019), Diniconazole은 모두 10건의 부적합 중 들깻잎(5건)과 쌈추(4건) 두 품목에서만 9건의 부적합이 나왔다. Diniconazole은 Triazole계로서 살균제로 사과, 배, 마늘 등에서 붉은별무늬병, 검은별무늬병, 녹병에 대한 살균제로도 사용되나 일부에서는 배추, 일일초 등 식물의 생장을 억제하는 효과를 목적으로 사용되는 것으로 보고되고 있어(Choi et al., 2011; Kang et al., 2015) 들깻잎과 쌈추와 같은 상품의 크기가 상품성에 영향을 끼치는 농작물에서의 많이 사용되고 있는 것으로 보인다(Yang et al., 2017). Procymidone은 Dicarboximide계 침투성 살균제로 채소류에 주로 사용하고 있으며 Diazinon, Chlorpyrifos와 같이 잔류농약의 검출과 부적합이 많이 발생하는 농약성분이다.

Pesticides detected in agricultural products and their MRLs

부적합이 발생한 엽채류는 농약 제조사의 수익성 문제와 연관되어 대부분 농약이 등록되지 않거나 적은 소면적 재배작물들이다(Kim, 2017). 이러한 문제로 고추잎의 경우 고추에는 Boscalid가 잔류허용기준 3.0 mg kg−1으로 설정되어 있지만 고추를 생산하는 과정에 부산물로 생산되는 고춧잎이나, 대분류인 엽체류에는 설정 되어있지 않아 고추에 사용한 농약의 이행 등으로 유통과정 중 잔류허용기준을 초과하는 경우가 많이 발생한다는 문제점이 있다. 따라서 이들 소면적 재배작물에 사용되는 농약에 대한 등록 및 기준설정이 시급할 것으로 생각된다.

잔류농약이 검출된 품목은 총 827건으로 이 중 일부 품목에 중복 검출된 경우를 포함하여 모두 1,059항목이 검출되었다. 주요 검출 항목으로는 Azoxystrobin이 192건으로 가장 많이 검출되었고, 다음으로 Dimethomorph 122건, Indoxacarb 99건, Procymidone 82건으로 확인되어 잔류허용기준 초과가 많은 농약성분과는 조금 다른 경향을 보였으나, Indoxacarb와 Procymidone은 검출과 부적합 모두 많았다.

생산지별 현황

광주 지역 도매시장인 서부농수산물도매시장과 각화농산물도매시장에 반입된 엽채류의 주요 생산지는 광주·전남 지역(2018년 기준)이었으며, 거래비중은 전체 엽채류 95.0 KMT 중 59.9 KMT로 65.8%를 차지하였다. 단일 지역으로는 광주가 29.4 KMT (32.3%)으로 가장 많았고, 다음이 나주로 11.6 KMT (12.7%)이었다(Gwangju Metropolitan City, 2019). 잔류농약 검사를 위해 수거된 농산물은 광주가 1,555건, 나주가 1,060건으로 전체 4,483건 중 58.3%가 이 두 지역에서 출하되었다.

광주와 나주 두 지역에서 3년간 발생한 부적합 건수는 각각 24건과 27건으로 전체 부적합의 54.8%를 차지하여 수거 건수와 비례하였으나 나주에서 수거된 농산물에서 수거량 대비 잔류허용기준을 초과한 경우가 건수가 많았다(Table 8). 그러나 연도별로 비교해 보면 2016년, 2017년 그리고 2018년에 각각 광주는 7건(19.4%), 8건(22.9%)과 9건(40.9%)이였고, 나주는 14건(38.9%), 8건(22.9%)과, 5건(22.7%)로 확인되어 2016년도에 나주의 빈도가 특이적으로 높았고 2017년과 2018년에는 광주가 높아 연도별 부적합율에는 차이가 있었다.

The number of samples detected and exceed MRLs by year

검출된 시료의 주요 생산지는 전남 나주가 266품목으로 32.2%, 광주가 247 품목으로 29.9%를 차지하였고 전체 검출 건수 중 두지역 생산품목이 62.0%를 차지하였다. 연도별로는 2017년 광주가 111건(33.5%)로 나주 93건(28.1%)보다 많았지만 2016년과 2018년 나주에서 각각 70건(34.8%)와 103건(34.9%)로 광주 52건(25.9%)와 84건(28.5%) 보다 많았다(Table 8).

잔류농약 부적합과 검출 발생 상관관계

본 통계에 사용한 모든 자료는 순기(10일 간격) 단위를 기준으로 하여 처리하였다. 농산물의 잔류농약 부적합 발생은 각 연도별(2016~2018년) 유의적인 상관관계가 없었고 검출 발생 또한 상관관계가 없어 부적합이나 검출 발생이 매년 유사하게 발생하지 않는다고 판단된다(Fig. 1). 이러한 결과는 엽채류의 잔류농약 부적합 발생이 기온이 변화가 농산물의 성장 저하에 큰 영향을 미칠 수 있는 계절별 특성에 따라 유사한 경향으로 발생할 것이라는 예측과는 맞지 않는 것으로 판단된다. 그러나 부적합과 검출 발생 두 요인과의 관계에서는 0.284(p<0.01)의 상관계수를 가져 양의 상관성을 보였으며, 특히 2016년에는 상관계수가 0.529(p<0.01)로 높은 양의 상관성을 보여(Table 9, Fig. 2) 검출 발생건수가 많은 경우 부적합 발생 확률도 상대적으로 높을 것으로 판단된다.

Fig. 1.

Relation for each year by factor (from 2016 to 2018). Number of exceed MRLs samples by year, (B) Number of detected samples by year.

Pearson’s correlation coefficient between violation and detection (from 2016 to 2018)

Fig. 2.

Relation between violation and detection (from 2016 to 2018).

농산물별 기후 및 가격인자와의 관계

농산물은 잔류농약 부적합 발생 건수가 많은 시금치와 무잎을 대상으로 기후 요인(기온, 습도, 강수량) 및 도매시장 낙찰금액과의 상관성을 확인하였다. 조사 지역은 잔류농약 검출 발생 건수가 많은 지역을 대상으로 하였으며, 시금치는 전체 검출 건수 중 60.6%를 생산한 나주 지역, 무잎은 42.5%를 생산한 광주 지역과 41.4%를 생산한 나주 지역의 기후 요인과 비교하였다.

시금치의 잔류농약 검출 건수 93건 중 56건으로 많았던 나주 지역은 기후(기온, 습도, 강수량), 가격 등 4가지 요인이 각각 유의확률 0.01 수준에서 양의 상관성이 확인되었고, 전체적인 상관관계는 Table 10에 제시하였다. 나주 지역에서 생산된 시금치의 부적합 발생(5건) 요인은 가격, 기후 요인과의 관계에서 유의적인 상관성을 보이지 않았으나, 검출발생은 기후 요인 중 기온과 상관계수가 -0.230(p<0.05)으로 음의 상관관계를 보였다. 이는 시금치가 내한성이 강해 -10oC 이하에서도 견디지만 내서성이 약해 25oC 이상에서는 생육이 불량하고 30oC 이상이 되면 생육이 정지되고 고온다습 등의 불리한 생육조건에선 병충해, 생리장해 등이 발생하게 되는(Kim et al., 2005; RDA, 2019) 생리적인 특성과 연관 있는 것으로 판단된다. 시금치의 부적합은 대부분 9월부터 이듬해 2월까지 발생하였으며, 검출 발생도 시기가 유사하였다. 경기도에서 조사한 결과에서는 6~9월보다 10월~1월 사이에 부적합과 검출 발생이 높았다고 보고(Kwon et al., 2015)하여 본 조사에서는 부적합과 검출 발생이 9월에 많았던 것을 제외하고 전체적으로 유사한 결과를 보였다. 이 시기에는 여름철 고온다습한 환경에서 잘 발생하는 잘록병(RDA, 2019)와 가을재배 시 저온다습한 환경조건에서 잘 발생하는 노균병(Park et al., 2014)의 발병에 따른 농약의 사용이 증가하기 때문인 것으로 생각된다. 본 조사에서도 가장 빈도수가 높게 검출된 잔류농약 성분들은 Azoxystrobin, Dimethomorph, Chlorothalonil, Cyazofamid, Fludioxonil 등으로 노균병과 잘록병의 방제를 위해 사용 등록 되어있거나, 다른 농산물에 동일 병해충의 방제를 위해 사용 등록되어 있었다. 따라서 시금치의 잔류농약 부적합과 검출 발생에 기후 요인 중 기온의 영향이 작용한다고 판단된다.

Pearson's correlation coefficient between spinach and each factor (in Naju area)

무잎은 전체 검출 건수 87건 중 광주 지역과 나주 지역이 각각 37, 36건씩 발생하여 주요 발생 지역 조사되었고 두 지역은 서로 유사한 기후형태를 보이고 있었다. 나주 지역의 기후 요인은 시금치의 결과 에서와 같이 기후 요인(기온, 습도, 강수량)이 모두 유의확률 0.01 수준에서 양의 상관관계를 보였고, 광주 지역은 기온과 습도가 0.662(p<0.01)로 강한 양의 상관관계를 보였다(Table 11). 잔류농약 검출 발생은 광주 지역의 경우 4월에서 10월 사이에 모두 발생하여 일부 기간에 집중되는 경향을 보였다. 가격과의 관계에서는 유의확률 0.05 수준에서 음의 상관성을 보였으며, 다른 요인들과는 모두 유의확률 0.01 수준에서 양의 상관성을 보였다. 그러나 나주 지역에서는 잔류농약 검출이 전 기간에 걸쳐 발생하였으며, 기후 요인 및 가격 이 검출 발생 에서만 상관계수가 0.260(p<0.01)으로 상관성을 보였다. 이는 무잎(열무)의 생리적 특성과 관련된 것으로 열무는 서늘한 기후(15~20oC)에서 잘 자라며 생육기간이 짧아 파종 후 20(여름)~30(봄, 가을)일 정도면 수확할 수 있고 연중 재배가 가능하나, 고온 다습한 환경에서는 연부병 등의 병충해가 발생하기 쉽고, 재배 초기 벼룩잎벌레, 파밤나방 등에 의한 피해가 발생하는(RDA, 2019) 단점으로 인해 재배 형태에 따른 방제 목적의 다양성으로 농약 사용 시기에 차이가 있기 때문인 것으로 생각된다. 특히 검출 빈도가 높은 잔류농약 성분인 Dimethomorph, Azoxystrobin, Ethaboxam, Cyzofamid 등은 습도가 높은 시기에 잘 발생하는 노균병의 방제를 목적으로 사용 등록되어 있어 기후와의 연관성이 판단되며, 재배 초기 발생하기 쉬운 벼룩잎벌레의 방제에는 Acetamiprid, Bifenthrin, Acetamiprid, Chlorfenapyr, Chlorpyrifos 등이 그리고 파밤나방의 방제에는 Indoxacarb, Lufenuron, Methoxyfenozide, Pyridalyl 등의 농약성분이 등록되어 있어 재배 시기에 따라 다양한 농약성분들이 사용되는 것으로 판단되었다.

Pearson’s correlation coefficient between radish leaves and each factor (in Gwangju and Naju area)

잔류농약 부적합 발생은 광주 지역이 강수와 검출 발생요인에서 유의확률 0.01 수준에서 상관성이 확인되었으며, 검출된 잔류농약 성분 Bifenthrin과 Diazinon이었다. Bifenthrin은 벼룩잎벌레의 방제를 위해 사용 등록되어 있지만 Diazinon은 무름병을 야기시키는 고자리파리(마늘)와 벼룩잎벌레(배추)의 방제 목적으로 등록되어 있지만 무잎에 동일 병해충의 방제를 목적으로 관행적으로 사용된 것으로 생각된다. 나주 지역은 기후 요인 중 습도와의 관계에서만 유의확률 0.01 수준에서 양의 상관성을 보였다. 특히 저온다습한 환경에서 잘 발생하는 잿빛곰팡이병의 방제에 사용되는 Boscalid가 2건 검출되어 습도와의 연관성을 확인할 수 있었다. 이상의 결과 에서와 같이 시금치와 무잎 두 농산물에서는 각각의 생리적인 특성과 일부 기후 요인과의 유의적인 상관성을 발견하였고, 부적합과 검출 발생 관계에서 두 요인 간 유의확률 0.01 수준에서 상관성이 확인되었다.

그러나 시금치와 무잎의 부적합은 광주 지역의 경우 2건 모두 조사대상 기간 중 2017년 한 해에만 발생하였고, 조사기간(3년)동안 광주 2건, 나주 4건 등 총 6건의로 분석 표본수가 적어 결과 해석의 한계를 보였다. 또한, 위에서 기술된 농산물을 제외한 대부분의 농산물에서는 출하지의 다양성과 모니터링 검사의 한계로 인해 가격, 기후 요인, 부적합 발생, 검출 발생과의 유의적인 상관관계는 확인되지 않았다. 향후 주요 생산 지역별 전국적인 부적합 및 검출 발생 내역의 통계가 통합적으로 이루어진다면 표본수의 증가뿐만 아니라 지역적인 기후 요인과의 상세한 비교로 보다 정확한 상관관계에 대한 결과를 확보할 수 있을 것으로 판단된다.

Acknowledgments

본 연구는 광주광역시 보건환경연구원 2019년도 연구사업의 지원으로 수행 하였습니다.

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Fig. 1.

Fig. 1.
Relation for each year by factor (from 2016 to 2018). Number of exceed MRLs samples by year, (B) Number of detected samples by year.

Fig. 2.

Fig. 2.
Relation between violation and detection (from 2016 to 2018).

Table 1.

The list of samples collected in agricultural wholesale market from 2016 to 2018

Type Group 2016 (%) 2017 (%) 2018 (%)
Vegetables Leafy vegetables 1096 (74.5) 1153 (75.9) 1122 (75.2)
Stalk and stem vegetables 376 (25.5) 366 (24.1) 370 (24.8)

Table 2.

List of selected pesticides (120 pesticides)

Acrinathrin Diethofencarb Fludioxonil Mepronil Pyrimethanil
Aldrin & Dieldrin Dimepiperate Flufenoxuron Metconazole Pyrimidifen
Anilofos Dimethoate Fluquinconazole Methabenzthiazuron Pyriproxyfen
Azoxystrobin Dimethomorph Flusilazole Methidathion Quintozene
BHC Diniconazole Flusulfamide Methoxychlor Simeconazole
Bifenthrin Diphenamid Flutolanil Methoxyfenozide Tebufenozide
Boscalid Diphenylamine Forchlorfenuron Nitrapyrin Tebupirimfos
Bromacil Dithiopyr Fosthiazate Ofurace Teflubenzuron
Cadusafos Endosulfan Fthalide Oxadixyl Tefluthrin
Captafol Endrin Hexaflumuron Parathion Terbuthylazine
Captan EPN Imazalil Pendimethalin Tetradifon
Carbaryl Etaboxam Indanofan Phenthoate Thiazopyr
Carbofuran Ethion Indoxacarb Phosalone Thifluzamide
Chinomethionat Ethoprophos Iprobenfos Phosmet Tolclofos-methyl
Chlorfenapyr Etoxazole Iprodione Pirimiphos-methyl Tolylfluanid
Chlorothalonil Etrimfos Iprovalicarb Probenazole Tralomethrin
Chlorpyrifos Fenamidone Isofenphos Prochloraz Triadimefon
Chlorpyrifos-methyl Fenhexamid Isoprothiolane Procymidone Tricyclazole
Cyazofamid Fenitrothion Kresoxim-methyl Propisochlor Trifloxystrobin
Cyprodinil Fenobucarb Lufenuron Prothiofos Triflumizole
Diazinon Fenoxanil Malathion Pyraclofos Triflumuron
Dichlofluanid Fipronil Mecarbam Pyraclostrobin Uniconazole
Dichlorvos Flonicamid Mefenacet Pyrazophos Vinclozoline
Dicloran Fluazinam Mepanipyrim Pyridalyl Zoxamide

Table 3.

Analytical condition for pesticides with GC (ECD, NPD, MSD)

Instrument GC-ECD GC-NPD GC-MSD
a)Temp. : temperature
Inlet Tempa). 250oC 250oC 250oC
Oven Temp. 190oC (0 min) → 15oC/min →
220oC (9 min) → 30oC/min →
300oC (6 min)
190oC (0 min) → 4oC/min →
240oC (0 min) → 20oC/min →
290oC (5 min)
190oC (0 min) → 5oC/min →
250oC (0 min) → 50oC/min →
300oC (3 min)
Detector Temp. 300oC 300oC 300oC
Column DB-5 DB-5 DB-5MS
Flow rate 1.0 mL/min 1.0 mL/min mL/min

Table 4.

LS-MS/MS conditions for analysis of pesticide residues

Instrument LC-MS/MS
Column ACQUITY UPLC-BEH C18 (2.1 × 50 mm, 1.7 μm)
Flow rate 0.4 mL/min
Injection volume 1 μL
Mobile phase A : 0.1 % Formic acid in 2% Methanol
B : 0.1 % Formic acid in Methanol
Gradient Time (min) A (%) B (%)
0.0 95 5
0.2 95 5
4.0 0 100
4.5 0 100
4.6 95 5
6.0 95 5

Table 5.

Validation parameters such as linearity, LOD, LOQ and recoveries of pesticides detected in this study

Pesticide Detection
Type
Recovery ±
RSD (%) (n=3)
Correlation
coefficient (r2)
LOD (mg kg−1)
(n=5)
LOQ (mg kg−1)
(n=5)
Azoxystrobin LC-MSMS 90.1 ± 3.4 0.9991 0.041 0.124
Bifenthrin GC-ECD 100.2 ± 0.2 1.0000 0.005 0.015
Boscalid LC-MSMS 94.1 ± 3.4 0.9998 0.020 0.059
Cadusafos GC-NPD 85.2 ± 2.7 0.9995 0.007 0.020
Carbofuran LC-MSMS 91.1 ± 3.9 0.9978 0.016 0.048
Chlorothalonil GC-ECD 93.9 ± 1.7 0.9988 0.023 0.071
Chlorpyrifos GC-NPD 95.5 ± 3.2 0.9995 0.007 0.020
Chlorpyrifos-methyl GC-NPD 91.6 ± 7.1 0.9991 0.033 0.099
Clorfenapyr GC-NPD 105.5 ± 1.0 0.9978 0.038 0.117
Diazinon GC-NPD 86.2 ± 3.8 0.9998 0.003 0.011
Diniconazole GC-ECD 99.5 ± 0.4 0.9992 0.008 0.026
Endosulfan-sulfate GC-ECD 92.4 ± 0.9 0.9997 0.005 0.015
Endosulfan-α GC-ECD 83.6 ± 0.6 0.9996 0.006 0.018
Endosulfan-β GC-ECD 90.0 ± 0.3 0.9998 0.004 0.013
EPN GC-ECD 98.4 ± 0.7 0.9999 0.003 0.010
Ethoprophos GC-NPD 89.9 ± 3.9 0.9996 0.006 0.017
Fenitrothion GC-NPD 109.5 ± 2.7 0.9997 0.005 0.016
Fludioxonil GC-NPD 105.5 ± 1.9 0.9996 0.016 0.048
Flufenoxuron LC-MSMS 100.0 ± 5.7 0.9992 0.043 0.129
Fluquinconazole LC-MSMS 89.7 ± 8.7 0.9997 0.026 0.078
Fosthiazate GC-NPD 110.8 ± 1.7 0.9989 0.010 0.029
Indoxacarb GC-ECD 102.0 ± 0.6 0.9994 0.007 0.021
Kresoxim-methyl GC-NPD 102.1 ± 1.3 0.9983 0.034 0.102
Lufenuron LC-MSMS 100.4 ± 2.7 0.9967 0.040 0.122
Metconazole GC-NPD 93.0 ± 10.0 0.9931 0.025 0.076
Methabenzthiazuron LC-MSMS 94.3 ± 3.6 0.9999 0.015 0.047
Novaluron LC-MSMS 79.1 ± 4.3 0.9974 0.016 0.048
Procymidone GC-ECD 87.1 ± 1.6 0.9997 0.005 0.014
Tebupirimfos GC-NPD 101.5 ± 2.0 0.9986 0.027 0.083
Tralomethrin GC-ECD 97.2 ± 7.4 0.9922 0.006 0.021
Trifloxystrobin LC-MSMS 96.5 ± 3.8 0.9992 0.038 0.116
Triflumizole GC-NPD 85.0 ± 5.3 0.9989 0.010 0.029

Table 6.

The number of agricultural products detected and violated in leafy vegetables

Commodity No of
samples
No of
Detection (%)
No of
Violation (%)
No of 2 pesticides
violation
No of 3 pesticides
violation
Leafy vegetables Amaranth leaves 13 5(38.5) 1(7.7)
Broccoli 51 1(2.0) -
Buckwheat leaves 35 4(11.4) 1(2.9)
Butterbur 57 7(12.3) 1(1.8)
Cabbage 12 1(8.3) -
Chamnamul 101 22(21.8) 2(2.0)
Chard 4 - -
Chickweed leaves 2 - -
Chicory 197 15(7.6) 3(1.5)
Chili pepper leaves 29 11(37.9) 1(3.4) 1
Boscalid
Kresoxim-methyl
Chinese mallow 134 21(15.7) 5(3.7)
Chwinamul 147 54(36.7) 8(5.4)
Coastal hog fennel 16 2(12.5) 1(6.3)
Coriander 1 - -
Crown daisy 283 50(7.7) 7(2.5)
Danggwi 50 16(32.0) 5(10.0) 1
Indoxacarb
Cadusafos
Dolnamul 2 1(50.0) -
Dried radish leaves 1 1(100.0) -
Kale 2 - -
Kimchi cabbage 19 5(26.3) -
Korean cabbage 33 8(24.2) 5(15.2) 1
Diniconazole,
Diazinon
Lettuce(head) 46 7(15.2) -
Lettuce(leaf) 332 36(10.8) 4(1.2)
Mustard green 2 - -
Mustard leaf 81 19(23.5) 1(1.2)
Others 1 1(100.0) -
Pak choi 19 3(15.8) 1(5.3)
Parsley 4 3(75.0) -
Perilla leaves 372 93(25.0) 9(2.4)
Radish leaves 307 87(28.3) 11(3.6)
Rape leaves 88 11(12.5) 2(2.3)
Red-veined dock 1 - -
Rucola 1 - -
Shepherd's purse 64 9(14.1) -
Sonchus-leaf 18 - -
Spinach 300 93(31.0) 11(3.7)
Squash leaves 32 2(6.3) -
Ssam cabbage 493 85(17.2) 2(0.4)
Wormwood 13 3(23.1) 1(7.7)
Young Barley Leaf 8 1(12.5) -
Sub total 3371 677 82 3 0
Stalk and stem
vegetables
Bracken 6 1(16.7) -
Celery 9 3(33.3) 1(11.1) 1
Chlorpyrifos-methyl
Chlorpyrifos
Chinese chives 472 101(21.4) 5(1.1)
Dureup elater 12 - -
Green garlic 15 3(20.0) -
Kohlrabi 9 - -
Salt sandspurry 144 5(3.5) -
Sweet potato vines 184 7(3.8) 1(0.5) 1
Diazinon
Indoxacarb
Lufenuron
Taro stem 1 - -
Water dropwort 161 5(3.1) 1(0.6)
Welsh onion 64 18(28.1) 3(4.7)
Wild chive 35 7 -
Sub total 1112 150 11 1 1
Total 4483 827 93 4 1

Table 7.

Pesticides detected in agricultural products and their MRLs

Classification Pesticide No of samples
detected
No of samples
violated
Detection range
(mg kg−1)
MRLs
(mg kg−1)
Fungicide Amisulbrom 1 0 0.2 3.0
Azoxystrobin 192 3 0.0-11.0 0.05-30.0
Bodcalid 44 4 0.0-17.4 0.3-40.0
Chlorothalonil 20 3 0.1-21.4 0.5-40.0
Cyazofamid 24 0 0.0-2.0 0.5-15.0
Diethofencarb 1 0 2.0 3.0
Dimethomorph 124 0 0.0-4.0 0-30.0
Diniconazole 25 10 0.0-3.1 0.05-0.3
Ethaboxam 21 0 0.0-1.0 1.0-15.0
Fenbuconazole 2 0 0.0-0.1 0.3-3.0
Fludioxonil 17 2 0.0-17.0 0.05-40.0
Fluquinconazole 42 3 0.00-1.25 0.05-3.0
Iprobenfos 1 0 0.1 0.2
Iprodione 1 0 2.2 10.0
Kresoxim-methyl 2 2 3.4-4.0 0.1-2.0
Metconazole 2 2 0.82-1.1 0.05
Myclobutanil 1 0 0.2 2.0
Procymidone 82 6 0.0-34.4 0.1-5.0
Pyraclostrobin 24 0 0.0-5.0 0.5-20.0
Pyrimethanil 10 0 0.0-0.5 3.0-10.0
Tricyclazole 4 0 0.00-0.02 0.05-0.2
Trifloxystrobin 5 2 0.2-3.3 0.5-2.0
Triflumizole 5 1 0.1-9.3 2.0
Subtotal 23 650 38
Herbicide Methabenzthiazuron 5 1 0.01-0.68 0.05
Pendimethalin 2 0 0.0-0.04 0.05-0.2
Subtotal 2 7 1
Insecticide Acetamiprid 6 0 0.0-0.2 0.2-10.0
Acrinathrin 3 0 0.2-1.0 5.0
Bifenthrin 7 1 0.0-1.5 0.05-10.0
Cadusafos 5 4 0.1-5.32 0.02-0.2
Carbofuran 14 1 0.00-0.16 0.05-0.5
Chlorantraniliprole 6 0 0.0-0.3 1.0-10.0
Chlorfenapyr 13 1 0.1-8.2 2.0-7.0
Chlorpyrifos 18 12 0.0-3.3 0.01-0.2
Chlorpyrifos-methyl 2 2 0.36-1.7 0.05-0.2
Cyfluthrin 1 0 0.3 2.0
Cypermethrin 3 0 0.2-0.3 5.0
Diazinon 29 13 0.0-3.14 0.05-0.5
Endosulfan 1 1 1.0 0.1
EPN 1 1 12.97 0.05
Ethoprophos 3 3 0.38-1.75 0.02
Fenitrothion 6 4 0.03-14.0 0.05-15.0
Fenpyroximate 1 0 0.0 7.0
Flonicamid 6 0 0.0-0.8 0.05-2.0
Flufenoxuron 33 2 0.0-2.0 0.2-10.0
Fosthiazate 10 2 0.2-4.2 0.05-5.0
Indoxacarb 100 7 0.0-12.8 0.5-20.0
Lufenuron 32 3 0.0-1.2 0.2-7.0
Methoxyfenozide 9 0 0.0-1.0 2.0-20.0
Novaluron 4 1 0.1-1.0 0.05-2.0
Pyridalyl 37 0 0.0-6.0 0.7-20.0
Pyriproxyfen 20 0 0.0-0.1 0.2
Tebufenozide 10 0 0.0-1.0 0.05-10.0
Tebufenpyrad 3 0 0.1-0.7 5.0
Tebupirimfos 1 1 0.25 0.01
Teflubenzuron 8 0 0.0-1.0 0.5-5.0
Thiacloprid 1 0 0.0 20.0
Thiamethoxam 5 0 0.0-0.1 0.1-15.0
Thifluzamide 2 0 0.0-0.03 0.05-0.5
Tralomethrin 2 1 0.3-1.4 0.2-0.5
Subtotal 34 402 60
Total 59 1059 99

Table 8.

The number of samples detected and exceed MRLs by year

Area Total 2016 2017 2018
No.
analysis
No.
detection
No.
violation
No.
analysis
(%)
No.
detection
(%)
No.
violation
(%)
No.
analysis
(%)
No.
detection
(%)
No.
violation
(%)
No.
analysis
(%)
No.
detection
(%)
No.
violation
(%)
Gwangju 1550 247 24 513
(34.9%)
52
(25.9%)
7
(19.4%)
552
(36.3%)
111
(33.5%)
8
(22.9%)
485
(32.5%)
84
(28.5%)
9
(40.9%)
Naju 1054 266 27 299
(20.3%)
70
(34.8%)
14
(38.9%)
355
(23.4%)
93
(28.1%)
8
(22.9%)
400
(26.8%)
103
(34.9%)
5
(22.7%)
Other areas 1879 314 42 660
(44.8%)
79
(39.3%)
15
(41.7%)
612
(40.3%)
127
(38.4%)
19
(54.3%)
607
(40.7%)
108
(36.6%)
8
(36.4%)
Total 4483 827 93 1472 201 36 1519 331 35 1492 295 22

Table 9.

Pearson’s correlation coefficient between violation and detection (from 2016 to 2018)

Factor Violationa)
Total 2016 2017 2018
a)Detection: Number of detected samples
b)Violation: Number of exceed MRLs samples
c)Pearson's correlation coefficient.
Significantly different between nutrient intakes and serum lipid levels at *p<0.05, **p<0.01.
Detectionb) 0.284**c) 0.529** 0.190 0.384*

Table 10.

Pearson's correlation coefficient between spinach and each factor (in Naju area)

Price Temperature Humidity Precipitation Violationa) Detectionb)
a)Violation: Number of exceed MRLs samples
b)PDetection: Number of detected samples
c)Pearson's correlation coefficient.
Significantly different between nutrient intakes and serum lipid levels at *p<0.05, **p<0.01.
Price 1c)
Temperature 0.539** 1
Humidity 0.434** 0.532** 1
Precipitation 0.332** 0.375** 0.484** 1
Violation -0.006 -0.040 0.055 0.027 1
Detection -0.127 -0.230* 0.065 -0.081 0.357** 1

Table 11.

Pearson’s correlation coefficient between radish leaves and each factor (in Gwangju and Naju area)

Gwangju Price Temperature Humidity Precipitation Violationa) Detectionb)
Naju
a)Violation: Number of exceed MRLs samples
b)PDetection: Number of detected samples
c)Pearson's correlation coefficient.
▒ : Gwangju and □ : Naju
Significantly different between nutrient intakes and serum lipid levels at *p<0.05, **p<0.01.
Price -0.023 0.164 0.033 -0.149 -0.191*
Temperature –0.015c) 0.662** 0.335** 0.127 0.505**
Humidity 0.202* 0.532** 0.404** 0.101 0.386**
Precipitation 0.093 0.375** 0.484** 0.397** 0.326*
Violation 0.004 0.066 0.146 0.016 0.484**
Detection 0.148 0.177 0.260** -0.022 0.446**