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엽채류 및 근채류에 대한 토양 잔류농약의 흡수·이행 시험은 수원시 권선구 서둔동 소재 서울대학교 농업생명과학대학 부속 실습농장에서, 과채류에 대한 시험은 수원시 권선구 평동 소재 농가포장에서 수행하였으며 각 토양의 이화학적 특성은 Table 1과 같았다. 토양의 이화학적 성질은 서울대학교 농생명과학공동기기원(NICEM)와 국립농업과학원 토양비료과에 의뢰하여 분석을 실시하였다(Table 1).

토양 잔류농약의 흡수·이행 시험에 처리한 농약은 해당 작물에 약제의 등록 여부 및 토양 중 잔류농약 모니터링 결과 검출빈도와 검출농도가 높은 약제를 고려하여 선정하였다(Lee et al., 2000). 시험에 사용된 농약의 이화학적 성질은 Table 2와 같다.

모든 시험작물은 우리나라에서의 재배면적과 소비량을 고려하여 선정하였다(농림수산식품부 2008; 보건복지부 2008). 엽채류는 배추(신춘1호), 시금치(포찹), 상추(청치마) 시판 종자를 구매하여 모판에 파종 후 5-6매의 묘로 키운 뒤 이식을 하였다. 근채류는 감자(수미), 무(백옥무), 당근(선홍봄 5촌) 종자 및 종서를 구매하여 노지에 직접 파종하여 재배하였다. 한편 과채류는 고추(마니따), 가지(흑진주), 토마토(풍생), 오이(흑종호박-흔화백다다기) 5-6엽의 플러그묘를 구매하여 노지피복 재배를 하였다.

토양(양토, 사양토a)을 음건하여 4 mm 체로 친 뒤 질소-인산-칼리를 10-6-12 kg/10a 수준으로 혼합하였으며 붕소를 1.5 kg/10a 시비하여 배추의 생육에 지장이 없도록 하였다. 질소는 10 kg/10a을 생육 중에 3번에 걸쳐 추가로 분시하였다. 농약은 시판제품을 구매하였고 안전사용기준을 고려하되 토양중 ethoprophos, chlorpyrifos, endosulfan 및 fthalide의 잔류농도가 다양하도록 혼화처리 후 포트(1/1000a)에 넣고 1일간 방치하여 안정화 시켰으며, 사전에 키운 본엽 3-5매 묘를 포트에 이식하여 3반복 난괴법으로 배치하여 시험을 수행하였다. 또한 농약을 토양에 혼화 처리 후 30일간 충분히 숙성(ageing)시킨 뒤 작물을 이식하여 동일한 시험을 수행하였다. 작물의 생육기간을 고려하여 이식 후 30, 45, 60일차에 토양 및 작물을 채취하여 잔류량 및 흡수량을 조사하였다.

노지에 설치된 라이시메타 토양(양토, 사양토a)을 1차 경운한 뒤 기비로 질소-인산-칼리를 10-12-12 kg/10a 수준으로 살포하고 로터리 작업을 수행하였다. 작물재배 중에 질소 7kg/10a을 3번에 걸쳐 추가로 분시 하였다. 농약은 시판제품을 구매하여 토양 1 kg에 잘 혼화하고 시험포장에 골고루 살포 후 경운기로 로터리 작업을 3회씩 실시하여 농약이 작토층에 골고루 퍼져 토양중 procymidone, isoprothiolane, chlorfenapyr 및 endosulfan의 처리 농도가 5, 10 15, 및 20 mg/kg이 되도록 하였다. 약제 처리 1일후 45 cm 폭의 이랑과 30 cm 깊이로 골을 만들고 종자 및 종서를 파종하였다. 시험구는 3반복 난괴법으로 배치하여 시험을 수행하였다. 작물의 생육기간을 고려하여 이식후 0, 15, 30, 60, 90일차에 토양 및 작물을 채취하였으며 잔류량 및 흡수량을 조사하였다.

농가 포장(사양토b)을 1차 경운한 후 기비로 질소-인산-칼리를 12-17-17 kg/10a 수준으로 살포하고 로터리 작업을 수행하였다. 작물재배 중에 질소 9 kg/10a을 3번에 걸쳐 추가로 분시 하였다. 농약은 시판제품을 구매하여 토양 1 kg에 잘 혼화하고 시험포장에 골고루 살포 후 경운기로 로터리 작업을 3회씩 실시하여 농약이 작토층에 골고루 퍼져 토양 중 procymidone, isoprothiolane, chlorfenapyr 및 endosulfan의 처리 농도가 5, 10 15, 및 20 mg/kg이 되도록 하였다. 정지작업 후 폭 90 cm의 백색비닐로 피복하고 45 cm × 60 cm 재식거리로 모종을 이식 재배하였다. 시험구의 배치는 3반복 난괴법으로 배치하여 시험을 수행하였다. 작물의 생육기간을 고려하여 이식 후 토양 및 작물을 채취하였으며 잔류량 및 흡수량을 조사하였다.

본 연구에 이용된 농약의 잔류분석법에 대한 회수율과 검출한계를 확인하고자 독일의 Dr. Ehrenstorfer社의 표준품을 구매하여 농약을 전혀 사용하지 않은 토양에 처리하고 분석한 결과 회수율은 89~98% 이었고 정량한계는 0.001~0.003 mg/kg 이었다(Table 5). 식물체의 경우는 무처리구에서 채취한 시료에 똑같은 표준품을 다양하게 처리하여 85~125%의 회수율과 0.002~0.005 mg/kg 정량한계를 얻었으나 자료를 제시하지 않았다.

시험농약을 양토와 사양토(a)에 혼화 처리 후 배추, 상추 및 시금치를 포트(1/1000a)에서 재배하여 토양 중 잔류농도와 작물체의 잔류농도를 분석하였다(Fig. 1). 양토에서 엽채류의 잔류농약 흡수비는 ethoprophos > chlorpyrifos ≥ endosulfan > fthalide 순으로 낮았으며, 사양토에서는 ethoprophos > endosulfan ≥ chlorpyrifos > fthalide 순이었다. 작물별 토양 중 잔류농약 흡수는 대체로 배추 > 시금치 > 상추 순으로 적었다(Table 6).

Fig. 1. 
Comparison of crop residues to soil residues ratio of pesticides in Chinese cabbage.

해당 작물에 설정된 잔류허용기준(MRL)을 작물/토양 농약 잔류량 비율로 나누어 계산하였을 때 재배 작물이 잔류허용기준을 초과하지 않을 토양 중 농약잔류 농도는 배추의 경우 ethoprophos 0.05~0.08 mg/kg, chlorpyrifos 5~10 mg/kg, endosulfan 10~20 mg/kg, fthalide 10~25 mg/kg이었고, 상추는 ethoprophos 0.10~0.25 mg/kg, chlorpyrifos 0.5~2.5 mg/kg, endosulfan 10~20 mg/kg, fthalide 10~30 mg/kg이었다. 또한 시금치의 경우는 ethoprophos 0.05~0.10 mg/kg, chlorpyrifos 0.05~0.15 mg/kg, endosulfan 5~10 mg/kg, fthalide 5~10 mg/kg으로 계산되었다. 즉, 엽채류 배추, 상추 및 시금치 재배시 토양 중 잔류농약 허용농도는 ethoprophos < chlorpyrifos < endosulfan < fthalide 순이었다. 농약 처리 후 숙성되지 않은 토양에 엽채류를 재배하였을 때 일부 농약의 경우 숙성된 토양보다 농약 흡수율이 높게 나타났다(Table 6).

이와 같은 결과로 볼 때 토양 중 잔류농약의 작물체로 흡수율이 크며 식물의 농약 잔류기준이 낮은 농약은 토양 중 잔류농약 허용농도가 낮을 수밖에 없으므로 후작물을 재배할 경우에는 주의 할 필요가 있고, 전작물 수확 후 일정한 시간이 경과한 다음 후작물을 재배하는 것이 안전하다고 판단된다.

Fig. 2. 
Comparison of crop residues to soil residues ratio of pesticides in lettuce.

Fig. 3. 
Comparison of crop residues to soil residues ratio of pesticides in spinach.

근채류 시험은 검출빈도 및 잔류농도가 높은 procymidone, isoprothiolane, chlorfenapyr 및 endosulfan을 대상으로 양토 및 사양토에 혼화처리 후 무, 감자, 당근 등을 노지재배를 하였다. 약제 처리 후 0, 15, 30, 60 및 90일 차에 토양을 채취하여 잔류농약을 분석하여 경시적인 변화와 토양중 반감기를 계산하였다.

일반적으로 토양 중 잔류농약의 반감기가 길게 되면 상대적으로 작물체가 잔류농약을 흡수할 확률이 높아진다. 극한 상황을 가정하여 토양 중에 농약을 20 mg/kg으로 처리하였을 때 노지 양토에서 잔류농약의 반감기는 chlorfenapyr (13일) < procymidone (20일) < isoprothiolane (25일) < endosulfan(45일) 순이었으며(Fig. 4), 사양토에서는 chlorfenapyr (16일) < procymidone (23일) < isoprothiolane (30일) < endosulfan (65일) 순으로 나타났다(Fig. 5). 토성별로 반감기를 비교하면 양토 보다 사양토에서 처리 약제들의 잔류농약의 반감기가 다소 길게 나타났다.

Fig. 4. 
Changes of residual pesticides in loamy soil at root vegetables field.

Fig. 5. 
Changes of residual pesticides in sandy loamy soil at root vegetables field.

무의 경우는 잎과 뿌리를 구분하여 잔류농약을 분석한 결과 잎 중 잔류농약의 함량이 뿌리 보다 낮았다. 이와 같은 결과는 작물 재배기간 중에 토양 잔류농약이 뿌리를 통해 거의 흡수되지 않았으며 흡수된 농약들도 잎으로 이행량이 적었다는 것을 시사한다. 무와 감자의 토양 잔류농약의 흡수·이행량을 살펴보면 양토에서는 무의 농약 잔류량이 사양토에서는 감자의 농약 잔류량 보다 약간 높았지만 전체적으로 흡수 이행된 양이 상호 비슷한 수준으로 나타났다(Fig. 6).

Fig. 6. 
Pesticides residues in root vegetables at harvesting time. (a) radish leaf, (b) radish, (c) potato, (d) carrot.

한편, 생육기간이 길고 조직이 단단한 당근은 무 또는 감자에 비하여 상대적으로 많은 잔류농약을 흡수한 것으로 나타났는데 재배조건에 따라 잔류허용기준을 초과할 가능성이 높은 작물로 판단되므로 유의해야 한다. 특히 endosulfan의 경우 토양 잔류농도에 비례하여 흡수량이 급격히 증가하는 특성을 나타내고 있어 재배환경에 따라 잔류허용기준을 초과하는 경우가 있을 것으로 예상되므로 농경지 토양 중 잔류농약 모니터링 시 일부 작물도 채취하여 잔류농도를 분석 및 검토해 볼 필요가 있다.

과채류 시험 역시 토양중 잔류농약 모니터링 결과 검출빈도 및 잔류농도가 높은 procymidone, isoprothiolane, chlorfenapyr 및 endosulfan을 선정하여 사양토에 혼화처리 후 오이, 고추, 가지, 토마토 등을 농가포장에서 피복 재배를 하였다. 약제 처리 후 0, 15, 30, 45, 60, 75, 90, 105 및 120일 차에 토양을 채취하여 잔류농약을 분석하여 경시적인 변화와 토양중 반감기를 조사하였다.

극한 상황을 가정하여 토양 중에 농약을 20 mg/kg으로 처리하였을 때 토양 잔류농약의 반감기가 chlorfenapyr (25일) < isoprothiolane (40일) < procymidone (50일) < endosulfan(100일) 순으로 피복조건에서는 노지조건 보다 토양 잔류농약의 반감기가 길어짐을 알 수 있었다(Fig. 7).

Fig. 7. 
Changes of residual pesticides in loamy soil at fruit vegetables field.

작물별로 시료채취 시기가 달라 공정한 비교는 불가능하지만 대체로 수확기 과채류중 잔류농약은 오이 > 고추 > 가지 > 토마토 순으로 높았다. 또한 토양 중에 시험약제들을 20 mg/kg 수준까지 처리하였을 때 수확기 과채류 중 농약은 잔류허용기준(MRL)의 1/5~1/10 수준이었으나 endosulfan은 과채류에도 흡수·이행이 잘되어 잔류허용기준을 초과할 가능성이 있을 것으로 판단되므로 주의 할 필요가 있다(Fig. 8).

Fig. 8. 
Pesticides residues in fruit vegetables at harvesting time. (a) cucumber, (b) hot pepper, (c) eggplant, (d) tomato.